核量子效應(yīng)驅(qū)動的固體阿秒電子動力學(xué)漲落新機(jī)制｜進(jìn)展

原子核量子效應(yīng)（Nuclear Quantum Effects, NQE）包含核的零點振動與量子隧穿，對材料晶格穩(wěn)定性、量子順電性乃至超導(dǎo)等現(xiàn)象具有決定性影響，但其在阿秒級超快電子動力學(xué)中的作用長期未被厘清。傳統(tǒng)觀點認(rèn)為，固體高次諧波（High harmonic generation, HHG）主要由激光驅(qū)動電子在晶格勢中的非線性運(yùn)動決定，這時原子核通常被視為經(jīng)典點粒子。然而，在凝聚態(tài)物理與化學(xué)體系中，原子并非經(jīng)典意義上的“點粒子”，它始終受到零點振動和量子隧穿等核量子效應(yīng)的影響。然而，人們對NQE在電子動力學(xué)中的作用仍缺乏清晰認(rèn)識。特別是在以HHG為代表的阿秒尺度電子超快過程中，核量子效應(yīng)究竟扮演何種角色、如何影響電子動力學(xué)行為，仍是一個懸而未解的問題。這一問題不僅關(guān)系到對物質(zhì)本征量子行為的理解，也直接影響量子信息與超快光電子學(xué)的發(fā)展。

近日，中國科學(xué)院物理研究所/北京凝聚態(tài)物理國家研究中心孟勝研究員指導(dǎo)博士后胡史奇、博士生陳擎，利用自主發(fā)展的融合含時密度泛函（TDDFT）和環(huán)聚物分子動力學(xué)（RPMD）第一性原理方法，和自主開發(fā)的全量子動力學(xué)軟件TDAP，以典型二維材料石墨烯為模型體系，系統(tǒng)研究了核量子效應(yīng)對固體HHG的影響。研究發(fā)現(xiàn)，NQE會在原子周圍引入一種新的電荷密度空間漲落結(jié)構(gòu)——“電荷密度漣漪”（Charge Density Ripples, CDR）。這種由核量子離域效應(yīng)誘導(dǎo)的電荷分布重構(gòu)，相當(dāng)于一種額外的有效極化場，能夠顯著改變電子在晶格中的非線性散射軌跡，從而直接調(diào)制HHG的振蕩相位，并在諧波信號中留下可觀測的特征，比如HHG橢圓偏振旋轉(zhuǎn)角的異常變化。

該機(jī)制不同于傳統(tǒng)的“退相干模型”，提供了一種全新的物理圖像，并成功解釋了此前實驗中尚未完全厘清的現(xiàn)象。這一發(fā)現(xiàn)表明，高次諧波光譜可以作為一種“全光學(xué)探針”，用于探測由核量子效應(yīng)驅(qū)動的電荷分布變化。該結(jié)果突破了固體HHG研究中通常將原子核視為經(jīng)典粒子的傳統(tǒng)認(rèn)識，表明核量子效應(yīng)是不可忽略的超快動力學(xué)因素。本工作為理解超快尺度下的核-電子量子動力學(xué)提供了新的思路，也為未來基于光場的量子態(tài)探測與調(diào)控提供了新的路徑。

圖 (a) 核量子效應(yīng)調(diào)制的高次諧波譜及其橢圓偏振依賴。(b) 石墨烯晶格中核量子效應(yīng)誘導(dǎo)的“電荷密度漣漪”。w/o NQE:不考慮核量子效應(yīng)；w/ NQE: 考慮核量子效應(yīng)。

相關(guān)研究成果以“Charge-Density Ripples Modulated by Nuclear Quantum Effects in High-Harmonic Generation in Solids”為題發(fā)表在《物理學(xué)評論快報》（Phys. Rev. Lett. 136, 136901 (2026)）上。中國科學(xué)院物理研究所博士后胡史奇（現(xiàn)為馬克斯·玻恩研究所博士后）為該工作的第一作者，中國科學(xué)院物理研究所孟勝研究員為通訊作者。參與工作的還有博士生陳擎。該項研究得到了科技部重點研發(fā)計劃、國家自然科學(xué)基金委員會以及中國科學(xué)院青年團(tuán)隊項目的支持。

編輯：楊樂多