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      Nature子刊:研究FeOCl上路易斯酸位點的自調(diào)控!

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      闡明結(jié)構(gòu)-性能關(guān)系對于設(shè)計高性能壓電催化劑至關(guān)重要。2026年3月11日,暨南大學(xué)朱明山等人在國際知名期刊Nature Communications發(fā)表題為《Self-regulation of Lewis acid sites on FeOCl toward piezo-self-Fenton reaction for continuous hydroxyl radicals generation》的研究論文,Haojie Dong、Yuanyi Zhou為論文共同第一作者,朱明山為論文通訊作者。


      在本文中,作者以氯氧化鐵(FeOCl)為模型壓電催化劑,系統(tǒng)地研究了由壓電電位誘導(dǎo)的表面性質(zhì)演變。除促進(jìn)載流子動力學(xué)外,誘導(dǎo)的壓電電位還實現(xiàn)對表面路易斯酸位點的原位調(diào)控。在施加機(jī)械應(yīng)力下,F(xiàn)eOCl以及其他經(jīng)典壓電催化劑(如BaTiO?、BiTiO?和BiFeO?)的表面路易斯酸性得到動態(tài)增強(qiáng)。因此,在FeOCl壓電催化劑上實現(xiàn)了對路易斯堿性弱于H?O?的O?分子的活化和連續(xù)轉(zhuǎn)化。

      FeOCl催化劑的非均相芬頓活性被升級為更先進(jìn)的壓電自芬頓活性,在超聲振動下能高效產(chǎn)生羥基自由基(556.8 μmol g?1 h?1)。FeOCl壓電自芬頓體系在處理抗生素廢水方面表現(xiàn)出卓越的廣譜降解效率、操作穩(wěn)定性和可擴(kuò)展性。本工作強(qiáng)調(diào)了通過誘導(dǎo)壓電電位對表面性質(zhì)進(jìn)行原位調(diào)控是壓電催化劑的一個新特征,這有助于增強(qiáng)壓電催化活性,甚至改變反應(yīng)路徑。

      壓電催化已成為一種可持續(xù)且成本效益高的環(huán)境修復(fù)策略。該技術(shù)將環(huán)境中的機(jī)械能(如聲、波和振動)轉(zhuǎn)化為化學(xué)能,實現(xiàn)了不受地點和時間限制的按需、原位能源利用。在壓電催化過程中,具有壓電性的催化劑在響應(yīng)外部機(jī)械應(yīng)力時會產(chǎn)生誘導(dǎo)的表面電位,引發(fā)催化反應(yīng)。提高壓電催化活性對于該技術(shù)的實際應(yīng)用至關(guān)重要。近年來,研究人員在探索具有強(qiáng)壓電性的催化劑以及通過材料工程構(gòu)建活性位點方面做出了巨大努力。然而,仍需對壓電催化劑的結(jié)構(gòu)-性能關(guān)系進(jìn)行深入研究,這可能為高性能壓電催化劑的合理設(shè)計提供指導(dǎo)。

      壓電催化活性是誘導(dǎo)的壓電電位作用于表面活性位點的結(jié)果。機(jī)械能以及表面能補(bǔ)償了目標(biāo)反應(yīng)物的活化能壘,促進(jìn)了催化反應(yīng)。壓電電位的積極作用主要體現(xiàn)在促進(jìn)載流子動力學(xué)上。例如,Ding等人證實,在超聲振動下,氯氧化鐵(FeOCl)催化劑對雙酚A降解的非均相芬頓活性通過誘導(dǎo)的壓電電位增強(qiáng)了18倍。作者最近的研究也強(qiáng)調(diào)了在誘導(dǎo)壓電電位所在的表面構(gòu)建活性位點的重要性,可有效地連接壓電響應(yīng)和表面催化的過程。

      除了促進(jìn)載流子動力學(xué),誘導(dǎo)的壓電電位還可以實現(xiàn)對表面性質(zhì)的原位調(diào)控,這是提高壓電催化活性的另一個關(guān)鍵問題。Wang等人報道了在超聲振動下,羥基磷灰石壓電催化劑表面路易斯酸/堿位點增加的現(xiàn)象,為壓電催化的機(jī)理提供了新的見解。然而,對壓電電位原位調(diào)控行為的探索仍處于起步階段。闡明相關(guān)機(jī)理將有助于指導(dǎo)壓電催化劑的改性和優(yōu)化。

      基于此,作者選擇了FeOCl作為具有本征非均相芬頓活性和壓電性的模型催化劑。重點關(guān)注在施加機(jī)械應(yīng)力過程中FeOCl表面性質(zhì)的演變。通過誘導(dǎo)壓電電位實現(xiàn)的原位路易斯酸(LA)位點工程得到了驗證,并擴(kuò)展到了常見的壓電催化劑。更重要的是,F(xiàn)eOCl表面LA位點的原位調(diào)控將反應(yīng)路徑從非均相芬頓反應(yīng)(H?O? → HO?)轉(zhuǎn)換為非均相壓電自芬頓反應(yīng)(O? → H?O? → HO?)。實現(xiàn)了對路易斯堿性弱于H?O?的O?分子的活化和連續(xù)轉(zhuǎn)化。

      在無需輸入H?O?的情況下,通過壓電自芬頓過程,F(xiàn)eOCl在超聲振動下實現(xiàn)了高效的HO?生成(556.8 μmol g?1 h?1)。這種壓電自芬頓活性可與最先進(jìn)的均相和非均相芬頓活性相媲美,在處理含抗生素廢水中顯示出巨大潛力。FeOCl壓電自芬頓系統(tǒng)在模擬廢水模型和制藥廢水中都驗證了其對多種抗生素污染物的無與倫比的廣譜降解效率。本工作強(qiáng)調(diào)了催化劑的壓電效應(yīng)對表面性質(zhì)的原位調(diào)控是一種普遍現(xiàn)象,為優(yōu)化高性能壓電催化系統(tǒng)提供了深刻的見解。

      總之,作者通過系統(tǒng)的實驗研究和理論分析充分證實,由誘導(dǎo)壓電電位實現(xiàn)的原位路易斯酸(LA)位點工程是壓電催化劑的一個新特征,且適用于常見的壓電催化劑。具體而言,對于FeOCl壓電催化劑,誘導(dǎo)的壓電電位除了促進(jìn)載流子動力學(xué)外,還實現(xiàn)了表面路易斯酸性的增強(qiáng)。因此,在FeOCl壓電催化劑的LA位點上,實現(xiàn)了對路易斯堿性弱于H?O?的O?分子的活化和轉(zhuǎn)化。

      FeOCl催化劑的非均相芬頓活性被升級為更先進(jìn)的壓電自芬頓活性,在超聲振動下能高效產(chǎn)生羥基自由基(556.8 μmol g?1 h?1)。在SMZ降解方面,F(xiàn)eOCl壓電自芬頓系統(tǒng)的性能可與FeOCl/H?O?非均相芬頓系統(tǒng)和Fe2?/H?O?均相芬頓系統(tǒng)相媲美。此外,通過模擬廢水模型和真實含抗生素廢水的驗證,F(xiàn)eOCl壓電自芬頓系統(tǒng)對多種抗生素污染物表現(xiàn)出無與倫比的廣譜降解效率。本工作為壓電催化劑的結(jié)構(gòu)-性能關(guān)系以及高性能壓電催化系統(tǒng)的優(yōu)化提供了深刻的見解。

      Self-regulation of Lewis acid sites on FeOCl toward piezo-self-Fenton reaction for continuous hydroxyl radicals generation. Nat. Commun., (2026). https://doi.org/10.1038/s41467-026-70327-0.

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