Science子刊： 一種基于氫鍵凝膠聚合物電解質(zhì)的鋰金屬電池

鋰金屬電池因其極高的理論比容量，被認(rèn)為是突破現(xiàn)有電池能量密度瓶頸的關(guān)鍵技術(shù)之一。然而，傳統(tǒng)液態(tài)電解質(zhì)在實(shí)際應(yīng)用中面臨諸多挑戰(zhàn)，包括鋰金屬的高反應(yīng)性導(dǎo)致界面副反應(yīng)嚴(yán)重、鋰枝晶生長(zhǎng)引發(fā)安全隱患，以及電解質(zhì)在極端溫度下的性能衰退等問(wèn)題。此外，現(xiàn)有電解質(zhì)在可回收性和環(huán)境可持續(xù)性方面也存在顯著不足。凝膠聚合物電解質(zhì)因其良好的界面穩(wěn)定性和結(jié)構(gòu)可調(diào)性，成為替代液態(tài)電解質(zhì)的研究熱點(diǎn)。然而，現(xiàn)有體系難以同時(shí)兼顧機(jī)械強(qiáng)度、離子導(dǎo)電性和寬溫域適應(yīng)性。為此，該項(xiàng)研究提出了一種基于動(dòng)態(tài)氫鍵網(wǎng)絡(luò)的氟化聚氨酯凝膠聚合物電解質(zhì)，旨在實(shí)現(xiàn)寬溫域穩(wěn)定運(yùn)行與可回收性的統(tǒng)一。

圖1 基于動(dòng)態(tài)氟化聚氨酯網(wǎng)絡(luò)的凝膠聚合物電解質(zhì)的設(shè)計(jì)理念與結(jié)構(gòu)特征

上海交通大學(xué)梁正、岳昕陽(yáng)團(tuán)隊(duì)報(bào)道了一種基于動(dòng)態(tài)氫鍵網(wǎng)絡(luò)的持久性氫鍵凝膠聚合物電解質(zhì)，該電解質(zhì)通過(guò)全氟支鏈與氟化聚氨酯骨架上的–NH–基團(tuán)之間的連續(xù)氫鍵相互作用構(gòu)建而成。該網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)兼具化學(xué)交聯(lián)網(wǎng)絡(luò)的高機(jī)械強(qiáng)度與物理交聯(lián)網(wǎng)絡(luò)的動(dòng)態(tài)離子傳輸能力，離子電導(dǎo)率高達(dá)8.6 mS·cm?1。基于該電解質(zhì)的鋰金屬軟包電池可在–60°C至100°C的寬溫域內(nèi)穩(wěn)定循環(huán)，并具備優(yōu)異的可回收性，能夠?qū)崿F(xiàn)鋰鹽和聚合物材料的再利用。該研究為下一代高性能、可持續(xù)鋰金屬電池的電解質(zhì)設(shè)計(jì)提供了新思路。

圖2 FPU材料的結(jié)構(gòu)與力學(xué)性能

該項(xiàng)研究通過(guò)構(gòu)建基于氟化聚氨酯的動(dòng)態(tài)氫鍵網(wǎng)絡(luò)，成功開(kāi)發(fā)出一種兼具寬溫域適應(yīng)性、高循環(huán)穩(wěn)定性和可回收性的凝膠聚合物電解質(zhì)。該電解質(zhì)在–60°C至100°C范圍內(nèi)展現(xiàn)出優(yōu)異的電化學(xué)性能，顯著抑制鋰枝晶生長(zhǎng)，提升鋰金屬負(fù)極的循環(huán)壽命（對(duì)稱(chēng)電池超過(guò)6000小時(shí)，全電池超過(guò)2000圈）。其動(dòng)態(tài)氫鍵網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)不僅增強(qiáng)了機(jī)械強(qiáng)度和界面穩(wěn)定性，還賦予了材料良好的可回收性，能夠?qū)崿F(xiàn)電解質(zhì)材料的閉環(huán)再利用。該工作為下一代高性能、可持續(xù)鋰金屬電池的電解質(zhì)設(shè)計(jì)提供了重要的理論基礎(chǔ)和工程實(shí)踐指導(dǎo)。

Zhangqin Shi et al., A persistent-range hydrogen-bonded gel polymer electrolyte enabling wide-temperature and recyclable lithium metal batteries. Sci. Adv.12, eadz1014(2026). DOI:10.1126/sciadv.adz1014

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